近日，我院刘诗咏教授受邀在国际权威期刊《Journal of Materials Chemistry A》发表题为“Solvent engineering for ultrahigh photocatalytic hydrogen evolution by conjugated polymers”的Perspective（前瞻性综述）论文。yl88858cc永利官网为唯一完成单位，刘诗咏教授为论文唯一作者。该论文系统总结了刘诗咏教授课题组在聚合物光催化析氢领域溶剂化效应方向的原创性发现与系统性研究成果。聚合物光催化剂长期面临激子复合快、活性位点暴露不足、疏水表面导致界面接触差等瓶颈问题。传统的优化策略几乎全部聚焦于催化剂分子设计本身——合成给体-受体结构、引入亲水基团、负载助催化剂等——却长期忽视了反应介质——溶剂——对光催化反应动力学的深远影响。

2019年，刘诗咏教授团队取得重要发现：将反应介质中常规使用的质子型共溶剂甲醇替换为非质子极性溶剂N,N-二甲基甲酰胺（DMF）后，聚合物的光催化析氢速率提升了9倍。这一发现彻底打破了“溶剂仅用于改善催化剂分散性”的传统认知，揭示了溶剂可以主动参与并加速光催化反应的全新机制。在此基础上，进一步以N-甲基吡咯烷酮（NMP）为共溶剂时，聚合物CP-St在不含铂助催化剂的条件下实现了190.7 mmol h^-1g^-1的析氢速率；负载0.5 wt%铂后，速率更提升至303.7 mmol h^-1g^-1，创下当时聚合物光催化析氢的世界纪录。研究表明，除分子结构设计外，反应介质同样决定光催化过程；极性非质子共溶剂可通过改善润湿与分散、稳定光生空穴、削弱水分子O-H键，并诱导聚合物剥离为超薄纳米片，协同提升析氢效率（图1）。

图1 极性非质子共溶剂通过氢键调控、聚合物剥离和润湿改善增强光催化析氢

该溶剂工程策略的普适性已在全球范围内得到广泛验证。截至目前，该方法已成功应用于共轭多孔聚合物、共轭微孔聚合物、线性共轭聚合物、共价有机框架及小分子等多种聚合物光催化体系。全球多个研究团队的独立验证进一步夯实了溶剂工程作为聚合物光催化通用增强策略的地位。该Perspective论文的发表标志着溶剂工程已从一项偶然发现发展为聚合物光催化领域一种全新的研究方法。

该工作得到了国家自然科学基金及广东省基础与应用基础研究基金的资助。

撰稿人：杨芳 审稿：曾兴业余长林 签发：隋亦可